En 1568, il décida de devenir prêtre et il fut ordonné moine, sous le nom de Daniel. Il se retira dans le couvent Metamorfosi tou Sotiros, à Strofadia. Les documents de cette époque parlent d'un homme d'une profonde bonté et moralité, voué à son destin, sans jamais négliger ceux qui avaient besoin de lui.

En 1577, l'archevêque d'Athènes, Nikanoras, l'ordonne archevêque d'Egine et de Pôros. Il prend le nom de Dionisios. Il a vécu à Egine jusqu'en 1578, où il fut très aimé par les habitants de l'île. Mais l'église manquait de ouailles, car les pirates avaient fait déserter l'île. Ainsi, il rentra à Zakynthos, où l'on l'accueillit avec beaucoup de joie et d'émotion. Les habitants de Zakynthos l'appellaient "Président de Zakynthos".

A cette époque, des tensions existaient entre les nobles familles de l'île. La famille de Agios Dionisios n'y échappa pas. Son frère, Constantin, est assassiné. On raconte que l'assassin, poursuit par la police, se réfugia au couvent de l'Anafonitria. Il confesse son affreux crime à Agios Dionisios, qui le pardonne. Il l'aide même à s'enfuir dans la nuit et à passer avec une barque à Kéfalonia. Agios Dionisios a agît de cette façon afin que les nobles familles de l' île arrêtent les hostilités. Il a mis de coté ses propres sentiments afin que la paix soit rétablie. Le nom de l'assassin demeure inconnu jusqu'à nos jours, car les documents de cette époque concernant l'assassinat de Constantin Sigouros ont mystérieusement disparu.

Agios Dionisios, durant toute sa vie, aida les indigents, s'occupa de l'éducation des jeunes enfants et fut un modèle de prélat. Il faisait des miracles, mais il ne voulait pas que ceux-ci soient connus.Il passa les dernières années de sa vie au monastère d'Anaphonitrias dans une simple cellule. Il est mort le 17 décembre 1622, après une longue période de maladie. Son souhait était d'être enterré à Strofadia, à l'église de Agios Georgios. A son transfert,on constata que ses reliques étaient restées intactes et que des odeurs divines émanaient de sa tombe. En 1703, le patriarche Gabriel de Constantinople le met au nombre des saints. Ses reliques sont transportées à Zakynthos, suite à une attaque des Turcs à Strofadia.

Agios Dionisios est proclamé patron de Zakynthos au 18ème siècle. Il tient toujours une place prépondérante dans le coeur des habitants de l'île. Sa vie et sa grandeur d'esprit inspirent et émeuvent jusqu'à nos jours. A Zakynthos, on célèbre sa mémoire deux fois par an. Le 17 décembre, jour de la célébration du Saint, et le 24 août, jour du transfert des saintes reliques de Strofadia à Zakynthos.